Arnaud Valois se forme au métier d'acteur aux Cours Florent. Le jeune homme est découvert par Nicole Garcia en 2006 qui lui offre son premier rôle au cinéma dans Selon Charlie, drame avec Jean-Pierre Bacri et Vincent Lindon.

Deux ans plus tard, Arnaud fait une apparition dans la comédie dramatique Cliente de Josiane Balasko avec Nathalie Baye. En 2009, on le retrouve dans La Fille du RER sous la ...